正化34年（2022年），笠原郁（井上麻里奈配音）為追尋高中時邂逅的“王子大人”的身影，加入圖書隊對抗《媒體良化法》下粗暴審查出版物的良化隊。歷經成長，她成為圖書特殊部隊成員，并與教官堂上篤（前野智昭配音）在并肩作戰中逐漸靠近彼此。當社會突發核電站恐怖襲擊事件，良化委員會將矛頭指向啟發自《核電危機》小說的作者當麻藏人，對其展開全國通緝。笠原與伙伴們為守護言論自由，在阻止良化隊非法逮捕當麻的行動中發現襲擊事件與政府高層操控媒體的陰謀關聯。面對武力鎮壓升級，圖書隊在當麻協助下揭露真相，笠原與堂上更通過默契配合突破重重封鎖。這場關乎思想自由的戰爭最終推動《良化法》修訂，而笠原也在戰火中確認了與堂上超越職責的情感羈絆。影片改編自有川浩“圖書館戰爭四部曲”最終章，作為TV動畫劇場版延續了原作對言論自由與體制沖突的核心探討。