4個月前卸任第二代“飛女刑事”的麻宮紗紀回復本名“早乙女志織”，作為一個普通女子高中生過著平靜的校園生活。某天，志織拾到一名叫“和夫”的青年的失落物件，從而卷入一宗可怕事件。在某孤島之上有一所“以軍事訓練讓不良學生改過自新”的學校，然而，校長服部的真正目的是將學生手術改造成殺人士兵以發動政變。和夫、喜久男偷了一些照片做證據，逃出這所被稱為 “地獄城”的學校，一路遭到追殺直到跟紗紀偶遇。紗紀和暗暗指令會面，拜托他調查地獄城，然后去找京子，喜久男的妹妹加藤惠美也加入。紗紀一行人前往跟同伴們約定的見面場所，卻遭遇直升飛機襲擊被機關槍亂射。這時第三代飛女刑事風間唯突然出現加入戰斗。和夫被射死。赴英國留學的雪乃在去機場路上被京子截住，京子請求雪乃一起戰斗（之前因為紗紀不想耽誤雪乃的學業所以沒通知雪乃）。暗暗指令和西脇暗中調查地獄城，查明服部就是被認為已經在爆炸中死去的、5年前的政變事件主謀——北時宗。這時，紗紀等人在雪乃的別墅研究進攻地獄城拯救學生的作戰。行動前一個晚上，西脇給紗紀送來超密度合金溜溜球，這是具有以往的重合金溜溜球4倍重量、16倍破壞力的究極溜溜球。紗紀一行人乘橡皮艇趁黑潛入地獄城，但是，惠美因為求兄心切而告了密，紗紀等人被抓住。惠美看到哥哥喜久男被施手術后的慘狀，幡然省悟，在千鈞一發之際將紗紀救出。戰斗再次開始。